発表のポイント
◆フェリ磁性体骋诲颁辞5において、室温で过去最大の横磁気热电伝导率を観测した。
◆巨大な磁気热电効果(异常ネルンスト効果)の起源は、波动関数の干渉効果により生じた遍歴フラットバンドであることを、実験と理论の両面から実証した。磁気秩序が生じている物质で遍歴フラットバンドが観测されたのは世界で初めての事例である。
◆磁気热电効果を用いた横型热电変换は薄膜形状のデバイスに适している。本成果で见いだされた巨大な磁気热电効果を利用することで、热电デバイスやスピントロニクスデバイスへの応用が期待される。

図1 (左)積層ハニカム-カゴメ格子上に配置されたCo原子による波動関数の干渉効果の模式図。
(右)遍歴フラットバンドの角度分解光电子分光(础搁笔贰厂)による観测结果と理论计算。赤色の面が理论计
算による遍歴フラットバンド、赤丸とカラーマップが础搁笔贰厂により得られた遍歴フラットバンドを表す。
概要
东京大学大学院理学系研究科の見波将特任助教(研究当時、現:京都大学大学院工学研究科助教)、Yangming Wang博士課程学生(研究当時)、中村紘人博士課程学生(研究当時)、酒井明人講師と中辻知教授らの研究グループは、同大学大学院有田亮太郎教授(兼:理化学研究所創発物性科学研究センターチームディレクター)、理化学研究所創発物性科学研究センターの大岩陸人基礎科学特別研究員(研究当時、現:北海道大学講師)、东北大学材料科学高等研究所(WPI-AIMR)の相馬清吾准教授、佐藤宇史教授らと共同で、フェリ磁性体(注 1)GdCo5において、室温で過去最大の横磁気熱電伝導率(注 2)を観測しました。また、巨大な磁気熱電効果の起源が波動関数の干渉効果により生じた遍歴フラットバンド(注 3)であることを、実験と理論の両面から明らかにしました。
骋诲颁辞5はハニカム格子とカゴメ格子(注 4)が交互に積み重なった結晶構造を持ちます。本研究では、角度分解光電子分光(ARPES)(注 5)と第一原理計算(注 6)を組み合わせ、この積層格子上の波動関数の干渉効果(注 7)により、遍歴フラットバンドが広い運動量空間にわたって存在することを明らかにしました(図1)。磁気秩序が生じている物質で遍歴フラットバンドが観測されたのは世界で初めての事例です。さらに、このフラットバンドに由来する巨大な磁気熱電効果を発見し、室温における横磁気熱電伝導率として過去最大の値を達成しました(図2)。本成果で見いだされた巨大な磁気熱電効果を利用することで、熱電デバイスやスピントロニクスデバイスの開発につながることが期待されます。

図2:骋诲颁辞5における横磁気熱電伝導率の測定結果。室温(300 K)近傍において世界最大の横磁気熱電伝導率を示す。
挿入図は骋诲颁辞5の结晶构造。ハニカム格子(贬)、カゴメ格子(碍)上のコバルト原子の波动関数の干渉効果により遍歴フラットバンドが生じる。
発表内容
通常、金属中で動き回る電子のエネルギーは運動量の2乗に比例します。しかし、カゴメ格子など三角系をモチーフに持つ結晶格子上では量子力学的な干渉効果により、エネルギーが運動量に依存しない「フラットバンド」と呼ばれる特異な電子状態になることがあります。フラットバンドがフェルミエネルギー(注 8)付近に位置すると、電子間のクーロン反発力が有効的に大きくなり、超伝導やトポロジカル相など様々な量子物性を引き起こすことが期待されます。しかし、これまでフェルミエネルギー近傍のフラットバンドは、磁気秩序の無い非磁性体でのみ報告されていました。これは、通常、磁気秩序が生じると、フラットバンドのエネルギーが大きく低下する(フェルミエネルギーから離れる)ためです。
本研究では、永久磁石材料として知られる搁颁辞5(R = 希土類)系化合物の一つであるフェリ磁性体GdCo5に着目しました。骋诲颁辞5はハニカム格子とカゴメ格子が交互に積み重なった「積層ハニカム-カゴメ格子」を持ち、磁気秩序を示す温度(キュリー温度)が670℃(940 K)と極めて高い磁性体です。理論計算により、この積層格子上のコバルト3d軌道の波動関数の干渉効果が複数のフラットバンドを生み出し、磁気秩序下でもフェルミエネルギー上に安定的に留まることを見いだしました。
この理论予测を検証するため、高エネルギー加速器研究机构フォトンファクトリーにおいて高精度の角度分解光电子分光(础搁笔贰厂)测定を実施しました。その结果、フェルミエネルギー近傍に极めてフラットなバンド分散が、ブリルアンゾーンの広い领域にわたって観测され、磁性体における遍歴フラットバンドの存在を世界で初めて実証しました。
さらに、この遍歴フラットバンドが大きなベリー曲率(注 9)を生成することで、巨大な異常ネルンスト効果が発現することを明らかにしました。特に、室温での横熱電伝導率は10 Am-1K-1を超え、これまで报告されたすべての磁性材料の中で最大の値を达成しました。理论计算との比较により、この巨大な磁気热电効果の80%以上が遍歴フラットバンドに由来することが确认されています。
本研究で明らかになったフラットバンドは、骋诲颁辞5だけでなく、永久磁石などに活用されている搁颁辞5系化合物全体に共通して存在することが理论的に示されています。この成果は、积层ハニカム-カゴメ格子がフラットバンドを生み出す新たなプラットフォームとなることを示しており、时间反転対称性の破れた磁性体におけるフラットバンド物理に新たな展开を拓くものです。本成果は、闯厂罢未来社会创造事业での研究开発をきっかけに进展したものです。强磁性体とトポロジカル反强磁性体とをつなぐ研究上のスプリングボードとして、フェリ磁性体の性质を明らかにしたことで、本事业が目指すスピントロニクス光电インターフェースの基盘技术の构筑に资する知见が得られました。今后、ハニカム-カゴメ格子を持つ希土类迁移金属磁性体群を基盘として、高性能な热电変换素子やスピントロニクスデバイスへの応用展开が期待されます。
発表者?研究者等情报
东京大学
大学院理学系研究科物理学専攻
见波 将 特任助教(研究当时)
现:京都大学 大学院工学研究科 机械理工学専攻 助教
Yangming Wang 博士課程(研究当時)
中村 紘人 博士课程(研究当时)
Hang Su 博士研究員
黒沢 骏一郎 博士课程(研究当时)
现:同大学大学院 特任研究员
酒井 明人 讲师
中辻 知 教授
? 兼:东京大学 物性研究所 特任教授
? 兼:东京大学 トランススケール量子科学国際連携研究機構 機構長
有田 亮太郎 教授
? 兼:理化学研究所 创発物性科学研究センター 计算物质科学研究チーム
チームディレクター
渡邉 光 助教(研究当时)
现:北海道大学 大学院工学研究院 応用物理学部门 准教授
物性研究所
浜根 大辅 技术専门职员
理化学研究所
创発物性科学研究センター
大岩 陆人 基础科学特别研究员(研究当时)
现:北海道大学 大学院理学研究院 物理学部门 讲师
东北大学
材料科学高等研究所(奥笔滨-础滨惭搁)?大学院理学研究科物理学専攻
大隅 拓海 博士课程
中山 耕辅 助教
相马 清吾 准教授
佐藤 宇史 教授
东京都立大学
大学院理学研究科物理学専攻摆大鎌4.1闭
野本 拓也 准教授
论文情报
雑誌名:Advanced Materials
題 名:Evidence for itinerant ferromagnetic flat bands producing large transverse responses
著者名:Susumu Minami, Yangming Wang, Seigo Souma, Hiroto Nakamura, Akito Sakai, Takumi Osumi, Hang Su, Hikaru Watanabe, Shun’ichiro Kurosawa, Rikuto Oiwa, Daisuke Nishio-Hamane, Kosuke Nakayama, Takuya Nomoto, Ryotaro Arita, Takafumi Sato, Satoru Nakatsuji
DOI:10.1002/adma.202517521
URL:
注意事项(解禁情报)
日本时间4月28日19时(中央ヨーロッパ夏时间28日正午)以前の公表は禁じられています。
研究助成
本研究は、科学技術振興機構(JST) 未来社会創造事業 大規模プロジェクト型「スピントロニクス光電インターフェースの基盤技術の創成」(課題番号:JPMJMI20A1)、先端国際共同研究推進事業(ASPIRE)「トポロジカル物質に基づく革新的量子エレクトロニクスの創成」(課題番号:JPMJAP2317)、戦略的創造研究推進事業 CREST(課題番号:JPMJCR18T1, JPMJCR18T3)、戦略的創造研究推進事業 さきがけ(課題番号:JPMJPR20L7)、新エネルギー?産業技術総合開発機構(NEDO)「NEDO先導研究プログラム/エネルギー?環境新技術先導研究プログラム/トポロジカル物質を用いたユニバーサルメモリの研究開発」、科学研究費助成(課題番号:JP19H00650, JP19H05825, JP20K22479, JP21H04437, JP21J22318, JP22K14587, JP23K03298, 24KF0186, JP24K00758, 25H01250)事業の支援により実施されました。
用语解説
(注 1)フェリ磁性体
磁石の性质を持つ物质(磁性体)の一种です。通常の磁石(强磁性体)ではすべての磁気モーメント(原子の持つ小さな磁石)が同じ方向に揃っていますが、フェリ磁性体では大きさの异なる磁気モーメントが互いに反対方向を向いています。例えば、本研究で使われた骋诲颁辞5の场合、図2挿入図の矢印で示すように、コバルト原子(颁辞)とガドリニウム原子(骋诲)の大きさが异なり反対向きの磁気モーメントを持っています。
(注 2)横磁気熱電伝導率
物质に温度差を加えると、电子が温度差に沿って移动するため、温度差と同じ方向に起电力が生じ、このような现象は热电効果(ゼーベック効果)と呼ばれます。一方、磁性体では物质中の磁化により电子の移动が曲げられ、温度差と垂直な方向にも起电力が生じます。このような磁化に由来し温度差と垂直な方向に起电力が生じる热电効果を异常ネルンスト効果(磁気热电効果)と呼びます。起电力の向きの违いにより、异常ネルンスト効果を横型热电効果とも呼びます。ゼーベック効果を用いた従来の热电素子は立体的で复雑な构造が必要ですが、异常ネルンスト効果では温度差に対して垂直方向に発电するため、薄膜型の简便なデバイス设计が可能です。横磁気热电伝导率(αxy)はこの横方向の热电変换の性能を表す物理量で、値が大きいほど高性能な発电が可能となります。
(注 3)遍歴フラットバンド
固体中に存在する电子はそれぞれ异なるエネルギーを持ち、その取りうるエネルギーの范囲を「バンド」と呼びます。通常の金属では、电子は运动量の2乗に比例する运动エネルギーを持ちバンドにエネルギーの幅が生じますが、カゴメ格子のように叁角形を基本単位とする几何学的にフラストレートした结晶格子上では、格子の几何学的性质に起因する波动関数の干渉効果(注7)により、エネルギーが运动量によってほとんど変化せず、幅のない平坦なバンドが现れることがあります。これを「フラットバンド」と呼びます。通常、磁気秩序が生じるとフラットバンドはフェルミエネルギー(注8)から离れて遍歴性を失うため、遍歴性を有するフラットバンドと磁気秩序は相反するものであると考えられてきました。本研究ではフェリ磁性体骋诲颁辞5において磁気秩序下でもフェルミエネルギー近傍に存在する「遍歴フラットバンド」を世界で初めて実証しました。
(注4)ハニカム格子、カゴメ格子
カゴメ格子は、原子が笼目状に配置された结晶构造を指します。ハニカム格子とは、原子が蜂の巣状に六角形を形成するように配置された结晶构造を指します。本研究の骋诲颁辞5では、コバルト(颁辞)原子がカゴメ格子とハニカム格子を交互に形成しており(図1左)、この「积层ハニカム-カゴメ格子」上での波动関数の干渉効果が、遍歴フラットバンドを安定化させる键となっています。
(注 5)角度分解光電子分光 (ARPES)
物质の表面に光を照射して、外部光电効果により物质外に放出される电子のエネルギーと运动量を同时に测定することで、电子の物质中での状态を直接的に観测する実験手法です。
(注 6)第一原理計算
量子力学のシュレディンガー方程式に従って、物质中の电子の运动をコンピューターで计算する方法を第一原理计算と呼びます。本研究では密度汎関数理论に基づいた第一原理计算を用いています。密度汎関数理论は、第一原理计算の中でも电子密度をベースに物质の性质を计算する手法で、固体物理や量子化学の分野で频繁に用いられており、スーパーコンピューターなどの大规模な计算机などを活用し、计算を行い物质中の电子状态の高精度な理论予测が可能となります。
(注 7)波動関数の干渉効果
量子力学では、电子は波としての性质を持つ波动関数として记述されます。水面の波の重ね合わせと同様に、结晶格子上の电子の波动関数も互いに干渉します。カゴメ格子のように叁角形を基本単位とする格子では、隣接するサイト间を伝わる电子の波动関数の位相が互いに相杀し、电子が特定の领域に闭じ込められます。この局在化がフラットバンドの起源となります。本研究の骋诲颁辞5では、积层ハニカム-カゴメ格子に由来した波动関数が互いに干渉することで、复数のフラットバンドが生じ、遍歴フラットバンドの起源となることを理论的に明らかにしました。
(注 8)フェルミエネルギー
固体内の电子が、低いエネルギー状态から顺に詰まっていき、絶対零度においてちょうど満たされる最高のエネルギーレベルのことです。金属や半导体などの様々な物性(电気伝导性や磁性、热电変换性能など)は、このフェルミエネルギー近傍に位置する电子の振る舞いによって决定されます。本研究において「遍歴フラットバンドがフェルミエネルギー近傍に存在する」という事実は、フラットバンド由来の特殊な电子状态が、物质の机能(高い磁気热电性能など)に寄与していることを意味しています。
(注 9)ベリー曲率
ベリー曲率は运动量空间上の波动関数により定义されます。このベリー曲率は运动量空间上であたかも磁场(仮想磁场)のような振る舞いを电子に与え、温度勾配に対して垂直方向の运动を与えます。この効果が磁気热电効果特有の温度勾配に対する垂直な起电力の起源の一つとなっています。このベリー曲率は波动関数のトポロジカルな性质(位相几何学的性质)に起因します。骋诲颁辞5において発现した遍歴フラットバンドにより巨大なベリー曲率が発现することを理论的に明らかにしました。巨大な仮想磁场が电子により大きな横方向の运动を与えていると解釈することもでき、遍歴フラットバンドが巨大な磁気热电効果の起源となっているといえます。
问合せ先
【研究内容に関すること】
京都大学大学院工学研究科 机械理工学専攻
助教 见波 将(みなみ すすむ)
罢贰尝:075-383-3619
贰-尘补颈濒:虫6诲;虫69;虫6别;虫61;m虫69;虫2别;sus虫75;m虫75;虫2别;4蹿虫40;k测辞t虫6蹿;虫2诲;u.补c虫2别;虫6补;p
东京大学大学院理学系研究科 物理学専攻
讲师 酒井 明人(さかい あきと)
罢贰尝:03-5841-4228
贰-尘补颈濒:虫61;虫6产;颈虫74;虫6蹿;@虫70;h虫79;蝉.虫73;.耻-虫74;ok虫79;虫6蹿;虫2别;虫61;虫63;.虫6补;辫
东京大学大学院理学系研究科 物理学専攻/东京大学物性研究所 多様物性研究部門/トランススケール量子科学国際連携研究機構
教授 中辻 知(なかつじ さとる)
罢贰尝:03-5841-4193
贰-尘补颈濒:虫73;a虫74;o谤u@ph虫79;s虫2别;虫73;.u虫2诲;t虫6蹿;k虫79;虫6蹿;虫2别;a虫63;虫2别;箩辫
【报道に関すること】
东京大学大学院理学系研究科?理学部広報室
罢贰尝:03-5841-8856
贰-尘补颈濒:办虫6蹿;u虫68;o虫75;.虫73;@虫67;虫73;.虫6诲;补虫69;虫6肠;虫2别;u虫2诲;虫74;o虫6产;y虫6蹿;.a肠.j虫70;
东京大学物性研究所 広報室
罢贰尝:04-7136-3207
贰-尘补颈濒:虫70;虫72;虫65;蝉s@i虫73;虫73;虫70;虫2别;耻-虫74;o办测o虫2别;补c.虫6补;p
京都大学 広报室国际広报班
罢贰尝:075-753-5729
E-mail: comms@mail2.adm.kyoto-u.ac.jp
东北大学材料科学高等研究所(WPI-AIMR) 広報戦略室
罢贰尝:022-217-6146
贰-尘补颈濒:补虫69;虫6诲;谤虫2诲;辞虫75;虫74;谤虫65;ac虫68;虫40;g谤虫70;虫2别;toh虫6蹿;办u.补肠虫2别;箩p
理化学研究所 広报部 报道担当
罢贰尝:050-3495-0247
贰-尘补颈濒:e虫-辫谤e蝉蝉虫40;ml虫2别;r颈虫6产;别虫6别;.j虫70;
东京都立大学 企画広報課広報係
罢贰尝:042-677-1806
E-mail: info@jmj.tmu.ac.jp
科学技术振兴机构 広报课
罢贰尝:03-5214-8404
贰-尘补颈濒:虫6补;虫73;虫74;k虫6蹿;h虫6蹿;虫40;箩虫73;迟虫2别;虫67;辞.j虫70;
科学技术振兴机构 未来创造研究开発推进部
正木 法雄(まさき のりお)
罢贰尝:03-6272-4004
贰-尘补颈濒:k补虫69;虫6产;补虫6产;虫75;冲尘虫69;虫72;虫61;虫69;虫40;j蝉迟.虫67;辞虫2别;j虫70;
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